Combustível nuclear irradiado

O combustível nuclear irradiado, ocasionalmente chamado de combustível nuclear usado ou combustível nuclear gasto, é o combustível nuclear que foi irradiado num reator nuclear (geralmente numa central nuclear). Este tipo de combustível já não é mais útil para sustentar uma reação nuclear num reator térmico comum e, dependendo do seu ponto ao longo do ciclo do combustível nuclear, terá constituintes isotópicos diferentes de quando começou.
As barras de combustível nuclear tornam-se progressivamente mais radioativas (e menos úteis termicamente) devido à ativação de neutrões à medida que são fissionadas, ou "queimadas", no reator. Uma barra nova de péletes de urânio pouco enriquecido (que pode ser manuseada com segurança com luvas) tornar-se-á um emissor gama altamente letal após 1 a 2 anos de irradiação do núcleo, sendo insegura para aproximação, a menos que esteja sob muitos metros de proteção de água. Isto torna o seu acúmulo invariável e armazenamento temporário seguro em piscinas de combustível irradiado uma fonte primária de resíduos radioativos de alta atividade e um grande problema contínuo para o futuro descarte permanente.
Natureza do combustível irradiado
Propriedades dos nanomateriais
No combustível de óxido, existem gradientes de temperatura intensos que causam a migração dos produtos de fissão. O zircónio tende a se mover-se para o centro da pélete de combustível, onde a temperatura é mais alta, enquanto os produtos de fissão com ponto de ebulição mais baixo movem-se para a borda da pélete. É provável que a pélete contenha muitos poros pequenos, semelhantes a bolhas, que se formam durante o uso; o xenónio, um produto de fissão, migra para estes vazios. Parte desse xenónio irá então decair para formar césio, portanto, muitas destas bolhas contêm uma alta concentração de
Césio135 .
No caso do combustível de óxido misto (MOX), o xenónio tende a difundir-se para fora das áreas ricas em plutónio do combustível, ficando então aprisionado no dióxido de urânio circundante. O neodímio tende a não ser móvel.
Partículas metálicas de uma liga de Mo-Tc-Ru-Pd também tendem a formar-se no combustível. Outros sólidos formam-se no limite entre os grãos de dióxido de urânio, mas a maioria dos produtos de fissão permanece no dióxido de urânio como soluções sólidas . Existe um artigo científico que descreve um método para fazer uma simulação não radioativa "ativa de urânio" de combustível de óxido irradiado.[1]
Produtos de fissão
O combustível nuclear irradiado contém 3% em massa de produtos de fissão de 235U e 239Pu (também produtos indiretos na cadeia de decaimento); estes são considerados resíduos radioativos ou podem ser separados para diversos usos industriais e médicos. Os produtos de fissão incluem todos os elementos, do zinco aos lantanídeos; grande parte do rendimento de fissão concentra-se em dois picos, um na segunda linha de transição (Zr, Mo, Tc, Ru, Rh, Pd, Ag) e o outro mais adiante na tabela periódica (I, Xe, Cs, Ba, La, Ce, Nd). Muitos dos produtos de fissão são não radioativos ou são radioisótopos de vida curta, mas um número considerável são radioisótopos de vida média a longa, como 90Sr, 137Cs, 99Tc e 129I. Diversos países têm realizado investigações sobre a segregação de isótopos raros em resíduos de fissão, incluindo os "platinoides de fissão" (Ru, Rh, Pd) e prata (Ag), como forma de compensar o custo do reprocessamento; atualmente, isto não está a ser feito comercialmente.
Os produtos de fissão podem modificar as propriedades térmicas do dióxido de urânio; os óxidos de lantanídeos tendem a diminuir a condutividade térmica do combustível, enquanto as nanopartículas metálicas aumentam ligeiramente a condutividade térmica do combustível.
Tabela de dados químicos
| Elemento | Gás | Metal | Óxido | Solução sólida |
|---|---|---|---|---|
| Br Kr | Sim | - | - | - |
| Rb | Sim | - | Sim | - |
| Senhor | - | - | Sim | Sim |
| Y | - | - | - | Sim |
| Zr | - | - | Sim | Sim |
| Nb | - | - | Sim | - |
| Mo | - | Sim | Sim | - |
| Tc Ru Rh Pd Ag Cd In Sb | - | Sim | - | - |
| Te | Sim | Sim | Sim | Sim |
| Eu Xe | Sim | - | - | - |
| Cs | Sim | - | Sim | - |
| Ba | - | - | Sim | Sim |
| La Ce Pr Nd Pm Sm Eu | - | - | - | Sim |
Plutónio

Cerca de 1% da massa é composta por 239Pu e 240Pu, resultantes da conversão de 238U, que podem ser considerados tanto um subproduto útil quanto um resíduo perigoso e inconveniente.[3] Uma das principais preocupações em relação à proliferação nuclear é impedir que este plutónio seja usado por estados, que não sejam já reconhecidos como detentores de armas nucleares, para produzir armas nucleares. Se o reator foi usado normalmente, o plutónio é de grau reator, não de grau bélico: ele contém mais de 19% de 240Pu e menos de 80% de 239Pu, o que o torna inadequado para o fabrico de bombas. Se o período de irradiação foi curto, o plutónio é de grau bélico (mais de 93%).[4][5]
Urânio
96% da massa é o urânio restante: a maior parte do 238U original e um pouco de 235U. Normalmente, o 235U representaria menos de 0,8% da massa, juntamente com 0,4% de 236U.
O urânio reprocessado conterá 236U, que não é encontrado na natureza; este é um isótopo que pode ser usado como uma impressão digital para o combustível nuclear irradiado.
Se for utilizado combustível de tório para produzir urânio-233 físsil, o combustível nuclear irradiado (SNF) conterá urânio -233, com uma meia-vida de 159.200 anos (a menos que este urânio seja removido do combustível irradiado por um processo químico). A presença de urânio-233 afetará o decaimento radioativo a longo prazo do combustível irradiado. Comparado com o combustível MOX, a atividade radioativa em torno de um milhão de anos nos ciclos com tório será maior devido à presença do urânio -233 não totalmente decaído.
Para o combustível de urânio natural, o componente físsil começa com uma concentração de 0,7% de 235U no urânio natural. No momento da descarga, o componente físsil total ainda é de 0,5% (0,2% de 235U, 0,3% de 239Pu e 241Pu). O combustível é descarregado não porque o material físsil esteja totalmente consumido, mas sim porque os produtos de fissão que absorvem neutrões acumularam-se e o combustível se torna-se significativamente menos capaz de sustentar uma reação nuclear.
Alguns combustíveis de urânio natural usam revestimento quimicamente ativo, como o Magnox, e precisam de ser reprocessados porque o armazenamento e descarte a longo prazo são difíceis.[6]
Actinídeos menores
O combustível nuclear irradiado contém traços de actinídeos menores. Estes são actinídeos diferentes do urânio e do plutónio, incluindo neptúnio, amerício e cúrio A quantidade formada depende muito da natureza do combustível utilizado e das condições em que foi usado. Por exemplo, o uso de combustível MOX (239Pu numa matriz de 238U) provavelmente levará à produção de mais 241Am e nuclídeos mais pesados do que um combustível à base de urânio/tório (233U numa matriz de 232Th).
Para combustíveis altamente enriquecidos usados em reatores navais e reatores de investigação, o inventário isotópico varia de acordo com a gestão do combustível no núcleo e as condições de operação do reator.
Calor de decaimento do combustível irradiado
Quando um reator nuclear é desligado e a reação em cadeia de fissão nuclear cessa, uma quantidade significativa de calor ainda é produzida no combustível devido ao decaimento beta dos produtos da fissão. Por este motivo, no momento do desligamento do reator, o calor de decaimento será de cerca de 7% da potência do núcleo anterior, caso o reator tenha um histórico de operação longo e estável. Cerca de uma hora após o desligamento, o calor de decaimento será de aproximadamente 1,5% da potência do núcleo anterior. Após um dia, o calor de decaimento cai para 0,4% e, após uma semana, para 0,2%. A taxa de produção de calor de decaimento continuará a diminuir lentamente ao longo do tempo.
O combustível irradiado removido de um reator é normalmente armazenado numa piscina de combustível irradiado cheia de água por um ano ou mais (em alguns locais, de 10 a 20 anos) para arrefece-lo e protegê-lo da sua radioatividade. Os projetos práticos de piscinas de combustível irradiado geralmente não dependem de arrefecimento passivo, mas exigem que a água seja bombeada ativamente através de trocadores de calor. Se houver uma interrupção prolongada do arrefecimento ativo devido a situações de emergência, a água nas piscinas de combustível irradiado pode evaporar, possivelmente resultando na libertação de elementos radioativos na atmosfera.[7]
Composição do combustível e radioatividade a longo prazo


A utilização de diferentes combustíveis em reatores nucleares resulta em diferentes composições do combustível nuclear irradiado (SNF), com curvas de atividade variáveis.
Os resíduos radioativos de longa duração provenientes da fase final do ciclo do combustível nuclear são especialmente relevantes no planeamento de um sistema completo de gestão de resíduos para o combustível nuclear irradiado. Ao analisar o decaimento radioativo a longo prazo, os actinídeos presentes no combustível nuclear irradiado exercem uma influência significativa devido às suas meias-vidas caracteristicamente longas. A composição de actinídeos no combustível nuclear irradiado varia de acordo com o tipo de combustível utilizado no reator.
Um exemplo deste efeito é o uso de combustíveis nucleares com tório. O Th-232 é um material fértil que pode sofrer uma reação de captura de neutrões e dois decaimentos beta-negativos, resultando na produção de U-233 físsil. O seu decaimento radioativo influenciará fortemente a curva de atividade a longo prazo do combustível nuclear irradiado (SNF) por cerca de um milhão de anos. Uma comparação da atividade associada ao U-233 para três tipos diferentes de SNF pode ser vista na figura no canto superior direito. Os combustíveis queimados são Tório com Plutónio de Grau Reator (RGPu), Tório com Plutónio de Grau Armamentista (WGPu) e Combustível de Óxido Misto (MOX, sem tório). Para RGPu e WGPu, a quantidade inicial de U-233 e o seu decaimento por volta de um milhão de anos podem ser observados. Isto tem um efeito na curva de atividade total dos três tipos de combustível. A ausência inicial de U-233 e os seus produtos de decaimento no combustível MOX resulta numa atividade menor na região 3 da figura no canto inferior direito, enquanto que para o RGPu e o WGPu a curva mantém-se mais alta devido à presença de U-233 que não decaiu completamente. O reprocessamento nuclear pode remover os actinídeos do combustível irradiado para que possam ser usados ou destruídos (ver Produtos de fissão de longa duração#Actinídeos).
Corrosão do combustível irradiado
Nanopartículas de metais nobres e hidrogénio
De acordo com o trabalho do eletroquímico de corrosão David W. Shoesmith,[8][9] as nanopartículas de Mo-Tc-Ru-Pd têm um forte efeito na corrosão do dióxido de urânio combustível. Por exemplo, o seu trabalho sugere que, quando a concentração de hidrogénio (H2) é alta (devido à corrosão anaeróbica do recipiente de aço), a oxidação do hidrogénio nas nanopartículas exercerá um efeito protetor sobre o dióxido de urânio. Este efeito pode ser considerado um exemplo de proteção por um ânodo de sacrifício, onde, em vez de um ânodo metálico reagir e se dissolver, é o gás hidrogénio que é consumido.
Armazenamento, tratamento e descarte
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O combustível nuclear irradiado é armazenado em piscinas de combustível irradiado (SFPs, na sigla em inglês) ou em contentores secos . Nos Estados Unidos, as SFPs e os contentores que contêm combustível irradiado estão localizados diretamente nas instalações das centrais nucleares ou em Instalações Independentes de Armazenamento de Combustível Irradiado (ISFSIs, na sigla em inglês). As ISFSIs podem ser adjacentes a uma central nuclear ou podem estar localizadas longe do reator (ISFSI AFR). A grande maioria das ISFSIs armazena combustível irradiado em contentores secos. A Morris Operation é atualmente a única ISFSI com uma piscina de combustível irradiado nos Estados Unidos.
O reprocessamento nuclear pode separar o combustível irradiado em várias combinações de urânio reprocessado, plutónio, actinídeos menores, produtos de fissão, remanescentes de revestimento de zircónio ou aço, produtos de ativação e os reagentes ou solidificadores introduzidos no próprio reprocessamento.[10] Se estas porções constituintes do combustível irradiado fossem reutilizadas e os resíduos adicionais que podem surgir como subproduto do reprocessamento fossem limitados, o reprocessamento poderia, em última análise, reduzir o volume de resíduos que precisam de ser descartados.
Alternativamente, o combustível nuclear irradiado intacto pode ser descartado diretamente como lixo radioativo de alta atividade. Os Estados Unidos originalmente planearam o descarte em formações geológicas profundas, como o repositório de resíduos nucleares de Yucca Mountain, onde seria blindado e embalado para evitar a sua migração para o ambiente humano imediato por milhares de anos. Em 5 de março de 2009, no entanto, o Secretário de Energia, Steven Chu, disse numa audiência no Senado que "o local de Yucca Mountain não era mais visto como uma opção para armazenar resíduos de reatores".[11] Em 2019, o estado do local de Yucca Mountain estava em um limbo político.[12]
O armazenamento geológico foi aprovado na Finlândia, utilizando o processo KBS-3 .[13]
Na Suíça, o Conselho Federal aprovou em 2008 o plano para o repositório geológico profundo para resíduos radioativos.[14]
Remediação
Estudos mostram que as algas demonstram seletividade para o estrôncio, enquanto a maioria das plantas utilizadas na biorremediação não apresenta seletividade entre cálcio e estrôncio, frequentemente ficando saturadas com cálcio, que está presente em maior quantidade nos resíduos nucleares. O estrôncio-90 é um subproduto radioativo produzido por reatores nucleares utilizados na geração de energia nuclear. É um componente dos resíduos nucleares e do combustível nuclear irradiado. A sua meia-vida é longa, em torno de 30 anos, e é classificado como resíduo de alta atividade.[15]
Investigadores analisaram a bioacumulação de estrôncio pela alga Scenedesmus spinosus em águas residuais simuladas. O estudo afirma uma alta capacidade de biossorção seletiva de estrôncio pela S. spinosus, sugerindo que ela pode ser adequada para uso em águas residuais nucleares.[16] Um estudo com a alga de lagoa Closterium moniliferum, utilizando estrôncio não radioativo, descobriu que a variação da proporção de bário para estrôncio na água melhorava a seletividade do estrôncio.[15]
Riscos
O combustível nuclear irradiado permanece um risco de radiação por longos períodos de tempo, com meias-vidas de até 24.000 anos. Por exemplo, 10 anos após a remoção de um reator, a taxa de dose na superfície de um conjunto típico de combustível irradiado ainda excede 10.000 rem/hora — muito maior do que a dose fatal para o corpo humano, de cerca de 500 rem recebida de uma só vez.[17]
Existe debate sobre se o combustível irradiado armazenado numa piscina é suscetível a incidentes como terramotos[18] ou ataques terroristas[19] que poderiam potencialmente resultar numa libertação de radiação.[20]
Na rara ocorrência de uma falha de combustível durante a operação normal, o refrigerante primário pode entrar no elemento. Técnicas visuais são normalmente usadas para a inspeção pós-irradiação de feixes de combustível.[21]
Desde os ataques de 11 de setembro, a Comissão Reguladora Nuclear instituiu uma série de regras que exigem que todas as piscinas de combustível sejam impermeáveis a desastres naturais e ataques terroristas. Como resultado, as piscinas de combustível irradiado são revestidas com uma camada de aço e betão espesso e são inspecionadas regularmente para garantir a resistência a terramotos, tornados, furacões e seichas.[22][23]
Ver também
- Derretimento nuclear
- Energia nuclear
- Recipiente para transporte de material nuclear
Referências
- ↑ Lucuta, P.G.; Verrall, R.A.; Matzke, Hj.; Palmer, B.J. (janeiro de 1991). «Microstructural features of SIMFUEL – Simulated high-burnup UO2-based nuclear fuel». Journal of Nuclear Materials. 178 (1): 48–60. Bibcode:1991JNuM..178...48L. doi:10.1016/0022-3115(91)90455-G
- ↑ «Solution of Fission Products in UO2» (PDF). Consultado em 18 de maio de 2008. Arquivado do original (PDF) em 10 de setembro de 2008
- ↑ Mittag, S.; Kliem, S. (1 de janeiro de 2011). «Burning plutonium and minimizing radioactive waste in existing PWRs»
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- ↑ «Nuclear Crisis in Japan FAQs». Union of Concerned Scientists. Consultado em 19 de abril de 2011. Cópia arquivada em 20 de abril de 2011
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- ↑ Gutorova, S. V.; Logunov, M. V.; Voroshilov, Yu. A.; Babain, V. A.; Shadrin, A. Yu.; Podoynitsyn, S. V.; Kharitonov, O. V.; Firsova, L. A.; Kozlitin, E. A. (1 de dezembro de 2024). «Modern Trends in Spent Nuclear Fuel Reprocessing and Waste Fractionation»
. Russian Journal of General Chemistry (em inglês). 94 (2): S243–S430. ISSN 1608-3350. doi:10.1134/S1070363224150015
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